Reacciones de interés medioambiental : análisis del comportamiento de las metodologías ab initio

Abstract

En esta tesis doctoral, se ha llevado a cabo un estudio sistemático del comportamiento de diferentes metodologías ab initio aplicadas a problemas de interés medioambiental. Se han construido las superficies de energía potencial para los diferentes sistemas estudiados, localizando sobre las mismas las estructuras químicamente significativas. A partir de estos datos, se ha procedido a evaluar diferentes magnitudes termodinámica y cinéticas con el fin de establecer comparaciones con los datos experimentales existentes, validando así los datos obtenidos. Los resultados obtenidos para estos sistemas permiten concluir que los métodos estándar de la teoría de la estructura electrónica permiten reproducir los datos experimentales dentro de una aproximación razonable. El empleo de la metodología mp2 en las optimizaciones de geometrías seguido de cálculos puntuales de tipo coupled cluster junto con el uso de bases de tamaño intermedio (como la base aug-cc-pvdz de dunning) generan resultados energéticos razonablemente buenos. En cuanto a la cinética, el empleo de la metodología energéticos razonablemente buenos. En cuanto a la cinética, el empleo de la metodología tst genera, en general, buenos resultados comparables con metodologías más costosas como es el caso de la cvtst.