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Complejos de cromo (III) derivados del quinolilciclopentadienilo como catalizadores en la polimeración de etileno : síntesis y análisis espectroscópico y teórico

Autor(es) y otros:
Fernández García, Pablo
Director(es):
Enders, Markus; Pérez Martínez, Julio AntonioAutoridad Uniovi
Centro/Departamento/Otros:
Química Orgánica e Inorgánica, Departamento de
Fecha de publicación:
2004-11-12
Descripción física:
154 p.
Resumen:

En esta tesis doctoral se comienza describiendo la síntesis y caracterización de nuevos ligandos derivados del quinililciclopentadienilo y de los complejos de cromo (III) obtenidos de los mismos. A partir de ciclopentadionas se desarrolla una nueva ruta sintética para la obtención de ligandos con un grupo quinililo, que permite la introducción de una amplia gama de sustituyentes en el anillo del ciclopentadienilo. A continuación, se presenta un estudio de la reactividad de los complejos, con el fin de investigar la formación de catalizadores activos para la polimerización de etileno. Se presenta el análisis espectroscópico de estos derivados paramagnéticos en profundidad mediante rpe y rmn. La interpretación parcial de los desplazamientos paramagnéticos de 1h-rmn se consigue mediante comparación con espectros de referencia y mediante predicción de la densidad local de espín. Sin embargo, es difícil una asignación total de las señales observadas debido a la complejidad de los sistemas. Debido a estos, se realizaron cálculos dft para completar la asignación y para confirmar los resultados anteriores. Se concluye que este método permite eficazmente identificar las estructuras moleculares de complejos paramagnéticos en disolución. Por último, se discuten las características de varios complejos en la catálisis de las reacciones de polimerización de etileno y de copolimerización de etileno-1-hexeno. Los catalizadores aquí presentados poseen una elevada actividad y son estables en alta temperatura. Tanto la actividad de los catalizadores como las propiedades de los polímeros producidos pueden modificarse mediante la incorporación de diferentes sustituyentes. Además, los complejos de cromo(III) derivados del quinolilciclopentadienilo permiten ampliar la gama de polímeros producidos.

En esta tesis doctoral se comienza describiendo la síntesis y caracterización de nuevos ligandos derivados del quinililciclopentadienilo y de los complejos de cromo (III) obtenidos de los mismos. A partir de ciclopentadionas se desarrolla una nueva ruta sintética para la obtención de ligandos con un grupo quinililo, que permite la introducción de una amplia gama de sustituyentes en el anillo del ciclopentadienilo. A continuación, se presenta un estudio de la reactividad de los complejos, con el fin de investigar la formación de catalizadores activos para la polimerización de etileno. Se presenta el análisis espectroscópico de estos derivados paramagnéticos en profundidad mediante rpe y rmn. La interpretación parcial de los desplazamientos paramagnéticos de 1h-rmn se consigue mediante comparación con espectros de referencia y mediante predicción de la densidad local de espín. Sin embargo, es difícil una asignación total de las señales observadas debido a la complejidad de los sistemas. Debido a estos, se realizaron cálculos dft para completar la asignación y para confirmar los resultados anteriores. Se concluye que este método permite eficazmente identificar las estructuras moleculares de complejos paramagnéticos en disolución. Por último, se discuten las características de varios complejos en la catálisis de las reacciones de polimerización de etileno y de copolimerización de etileno-1-hexeno. Los catalizadores aquí presentados poseen una elevada actividad y son estables en alta temperatura. Tanto la actividad de los catalizadores como las propiedades de los polímeros producidos pueden modificarse mediante la incorporación de diferentes sustituyentes. Además, los complejos de cromo(III) derivados del quinolilciclopentadienilo permiten ampliar la gama de polímeros producidos.

URI:
http://hdl.handle.net/10651/16274
Otros identificadores:
https://www.educacion.gob.es/teseo/mostrarRef.do?ref=377115
Notas Locales:

Tesis 2004-053

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