Simulation of vibrational properties of Nanostructures

Abstract

El objeto de este trabajo es el estudio de las propiedades dinámicas de diversos nanosistemas. Para ello hemos trabajado en el desarrollo de nuevos métodos teóricos para la obtención de las curvas de dispersión, así como de las correspondientes densidades de estados vibracionales, y el espectro Raman a partir de los resultados previamente obtenidos. Hemos estudiado nanosistemas constituidos por diversos materiales, los cuales han sido recientemente crecidos experimentalmente por medio de diversas técnicas. Estos sistemas son de gran interés debido a sus posibles aplicaciones tecnológicas. Con este fin se han desarrollado técnicas teóricas tanto en el ámbito del modelo continuo como de la estructura atómica, que posibilitan aproximaciones complementarias al estudio de dichos fenómenos. Gracias al modelo de medio continuo basado en la teoría lineal de la elasticidad hemos obtenido la expresión general para las frecuencias de los modos radiales de nanohilos, nanotubos, sistemas ¿core-shell¿ y ¿composites¿ de sección circular y estructura cristalina anisotrópica genérica, y que proporciona valores con un excelente acuerdo con los resultados tanto experimentales, como teóricos basados en primeros principios. Los métodos habitualmente usados para el cálculo de modos normales no son capaces de tratar con facilidad estructuras anisótropas cristalinas de una amplia variedad de materiales. A fin de tratar con casos más diversos ha sido necesario desarrollar una técnica más flexible basada en los métodos usados para el estudio de ondas ultrasónicas (método ¿XYZ¿). Esta técnica permite obtener de forma sencilla tanto las curvas de dispersión como los vectores de los desplazamientos para nanohilos anisótropos de sección transversal genérica y estructura cristalina hexagonal o cúbica (ej. wurtzita o Zinc-blenda). Este método (¿XYZ¿) es fácilmente aplicable a cualquier sistema cristalino. El modelo de medio discreto basado en la técnica de dinámica molecular proporciona resultados en general más precisos y con un mayor rango de validez que los métodos basados en el modelo de medio continuo, aunque con un mayor costo computacional. El método usado en esta tesis es el de dinámica molecular basado en potenciales empíricos y en concreto el potencial para silicio y germanio de Tersoff, usando el algoritmo de Verlet para la integración en el tiempo. A partir de la simulación se obtuvo la densidad de estados vibracionales y el espectro Raman. En el caso de sistemas multicapas de materiales anisótropos , y usando el modelo de medio continuo, una forma eficaz de obtener las curvas de dispersión es mediante la técnica de ¿Surface Green Function Matching¿ (SGFM). Se han estudiado mediante la teoría de la elasticidad nanohilos de Si, ZnO, GaN, Au, CdSe entre otros. Los diversos modos (incluido el modo radial) han sido obtenidos, así como el campo de desplazamientos de los diversos modos. Se han estudiado puntos cuánticos e hilos cuánticos de silicio, germanio y aleaciones de silicio-germanio mediante dinámica molecular, obteniendo la densidad de estados vibracionales y los espectros Raman. En el caso de puntos cuánticos se han estudiado sistemas con defectos a fin de cuantificar los efectos que tienen sobre las propiedades vibracionales. Se han estudiado superredes de AlN/InN, AlN/GaN, GaN/InN y MgO/ZnO crecidas en la dirección cristalográfica hexagonal (0001) con diversas relaciones de los grosores de las capas. De estas superredes se han obtenido sus curvas de dispersión y su comportamiento frente a los espesores relativos de los diversos materiales. Al ser materiales del sistema hexagonal crecidos según el eje C (dirección cristalográfica (0001)), se desacoplan las vibraciones transversales contenidas en el plano y las sagitales. La existencia de dos frecuencias diferentes de modos transversales abre interesantes posibilidades que no existen en los materiales isótropos ni en otros materiales anisótropos en los que se acoplan todas las polarizaciones.