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Las tesis leídas en la Universidad de Oviedo se pueden consultar en el Campus de El Milán previa solicitud por correo electrónico: buotesis@uniovi.es

Coordinación y reactividad de ligandos difosfinocetenimina

Author:
Pérez Gonzalo, Marta
Director:
Ruiz Pastor, Francisco JavierUniovi authority; Vivanco Fernández, MarilínUniovi authority
Centro/Departamento/Otros:
Química Orgánica e Inorgánica, Departamento de
Publication date:
2006-06-16
Descripción física:
294 p.
Abstract:

La presente tesis doctoral se centra en el estudio de la reactividad de ligandos difosfinocetenimina de fórmula (PPh2)2C=C=NR, tanto libres como coordinados a diferentes centros metálicos. Así, la reacción del ligando libre con olefinas electrónicamente deficientes transcurre a través de una cicloadición [3+2], donde la difosfinocetenimina actúa como 1,3 dipolo, para generar nuevos fosfaheterociclos de tipo 5-fosfol. Por su parte, las difosfinoceteniminas N-arílicas participan en una reacción multicomponente con isocianuros y agua o alcoholes, formando derivados 5-azafosfoleno. Se han obtenido también ligandos monofosfinocetenimina, a partir de las difosfinoceteniminas correspondientes, mediante oxidación o eliminación de uno de los grupos difenilfosfino, y se ha analizado su reactividad en cicloadiciones con moléculas insaturadas y su capacidad coordinativa. Se ha estudiado asimismo la capacidad coordinativa de las difosfinoceteniminas frente a una variedad de iones metálicos (Cu(I), Ag(I), Au(I), Pd(II), Ru(II), Mo(0)), lo que ha permitido la síntesis de complejos mono- y polimetálicos que contienen grupos funcionales cetenimina periféricos. Estos grupos funcionales reaccionan con diferentes bases como agua, alcoholes, aminas y metil litio, lo que conduce a la formación de difosfinas funcionalizadas del tipo difosfinoamida, difosfinoiminoéster, difosfinoamidina y difosfinoenamina, algunas de ellas quirales, que pueden ser liberadas del centro metálico con excelentes rendimientos.

La presente tesis doctoral se centra en el estudio de la reactividad de ligandos difosfinocetenimina de fórmula (PPh2)2C=C=NR, tanto libres como coordinados a diferentes centros metálicos. Así, la reacción del ligando libre con olefinas electrónicamente deficientes transcurre a través de una cicloadición [3+2], donde la difosfinocetenimina actúa como 1,3 dipolo, para generar nuevos fosfaheterociclos de tipo 5-fosfol. Por su parte, las difosfinoceteniminas N-arílicas participan en una reacción multicomponente con isocianuros y agua o alcoholes, formando derivados 5-azafosfoleno. Se han obtenido también ligandos monofosfinocetenimina, a partir de las difosfinoceteniminas correspondientes, mediante oxidación o eliminación de uno de los grupos difenilfosfino, y se ha analizado su reactividad en cicloadiciones con moléculas insaturadas y su capacidad coordinativa. Se ha estudiado asimismo la capacidad coordinativa de las difosfinoceteniminas frente a una variedad de iones metálicos (Cu(I), Ag(I), Au(I), Pd(II), Ru(II), Mo(0)), lo que ha permitido la síntesis de complejos mono- y polimetálicos que contienen grupos funcionales cetenimina periféricos. Estos grupos funcionales reaccionan con diferentes bases como agua, alcoholes, aminas y metil litio, lo que conduce a la formación de difosfinas funcionalizadas del tipo difosfinoamida, difosfinoiminoéster, difosfinoamidina y difosfinoenamina, algunas de ellas quirales, que pueden ser liberadas del centro metálico con excelentes rendimientos.

URI:
http://hdl.handle.net/10651/16031
Other identifiers:
https://www.educacion.gob.es/teseo/mostrarRef.do?ref=394809
Local Notes:

Tesis 2006-135

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